在核反應堆內“用過的”，即“乏”的核燃料“再循環(huán)”利用，是全世界、從核能開發(fā)最初就在追求的“終極”目標。如果成功，單是核能，無需另外任何新礦藏開采，就能支持世界能源供應上千年……

但在現(xiàn)實世界里，首先，至關重要的是快速分離、實時監(jiān)控核燃料成分比例。使在任何情況下不能把它“挪作”別用[1]……

為了再循環(huán)，把乏核燃料送入化學處理系統(tǒng)，分離錒系元素。這種元素可以作為混合氧化物(MOX)燃料再循環(huán)，發(fā)更多的電。 在美國能源部太平洋西北國家實驗室(PNNL)，這項研究是在放射化學處理實驗室進行的，它是第二類危險、非反應堆核研究的設施。

美國PNNL放射化學處理實驗室之一瞥。

想象一下，你的汽車油箱里裝滿10加侖的汽油，開到只需要燃燒半加侖汽油的距離，就把剩下的扔掉。如此這般，反復進行，這基本上就是美國，乃至世界核工業(yè)多在遵循的做法。

核電廠的乏廢核燃料，還剩有95%的潛力可用于發(fā)電。目前的計劃是把這種乏核燃料“處置”在地下地質儲存庫內。雖然可以，但短期(比如100年)內并不打算“回取”。 那么，為什么不“再循環(huán)”利用呢?事實證明，把乏燃料中可用和不可用的部分分開，工藝非常復雜……

核電廠安全可靠、臨時儲存乏燃料的水池。

PNNL的研究人員開發(fā)了一種快速分離、實時監(jiān)測、嚴格控制特定鈾和钚比例的創(chuàng)新能力，這是有效控制產生的“制品”、保護核材料的重要成就。

乏廢核燃料再循環(huán)的兩種方式

隨著對無碳能源需求的不斷增長，特別是隨著先進核反應堆的出現(xiàn)，核能成為綠色能源組合的一個“選項”。 然而，仍有些重大挑戰(zhàn)需要克服：目前沒有使用的乏核燃料會發(fā)生什么變化?怎么給先進的反應堆提供核燃料?

PNNL的化學家阿曼達·萊恩斯(Amanda Lines)說，“在能源需求不斷增長、碳污染不斷增加的世界里，怎樣才能更好地利用乏核燃料?”“也許，這些挑戰(zhàn)有相同的解決方案，即把乏核燃料再循環(huán)，制成新核燃料。”

新的、先進的核反應堆，可以設計得使用“再循環(huán)”的核燃料。 但是，乏核燃料再循環(huán)意味著，把能產生能量的钚從混合物質中分離出來，但不是高純钚的形態(tài)，否則應視為有“核擴散”的風險。 此外，最終產物鈾與钚的比例必須很精確，才能生產出可以在核反應堆中重復使用的新核燃料。

“解構”沙拉醬

分離乏核燃料，就像試圖拆析油醋沙拉醬，目的是把原料從醋轉移給油。

PNNL的研究人員利用基于不同激發(fā)波長的特定拉曼系統(tǒng)，識別乏核燃料中的化學物質。 這種技術是大大小小、實時監(jiān)控的關鍵組成部分。

把化學漿液送入離心處理系統(tǒng)，后者“看”起來像個巨大的藥箱，每個隔間都有一個用于混合的轉子。 溶液從系統(tǒng)的一端流動到另一端，“一路”上混合、離心、添加或減去不同的化學成分。在整個過程，實時監(jiān)測提供關鍵的見解，即需要做出哪些調整，以確保特定的化學成分。

“實時監(jiān)測是確定精確化學元素比例的關鍵。 我們真正關注的是鈾和钚的比例，知道它們在任何給定的點上的確切比例。”

實時監(jiān)控還可提高效率，降低成本，并把已建立的流程帶入更現(xiàn)代和未來的領域。

萊恩斯說，“最終，由它提供近乎即時的信息，幫助研究人員和操作人員控制和理解化學過程。”

在過去的25年里，PNNL的實時監(jiān)測能力，與燃料再循環(huán)和分離研究的悠久歷史相互作用，呈指數(shù)級提升。

從工業(yè)規(guī)模到微量研究

因為實際獲取與研究乏核燃料的成本很高，分離研究人員經常依賴人造的、模擬的乏核燃料，模擬化學過程。特別是在研究批量再循環(huán)和分離過程所必需的大量、工業(yè)規(guī)模上，模擬的乏核燃料也很昂貴。

為了應對這個挑戰(zhàn)，PNNL開發(fā)了互補方法，可以更小、成本和規(guī)模更低的完成實驗。 使用微流體技術，或芯片實驗室(lab-on-a-chip)技術與實時監(jiān)測相結合，研究人員可以在顯微鏡載玻片大小的物體上，跟蹤化學過程。

萊恩斯說，“我們可以進行相同類型的分離研究，并在整個再循環(huán)過程中跟蹤鈾燃料成分和裂變產物的確切的構成，這與實驗室或工業(yè)規(guī)模所做的類似。”

研究人員也能使用真實的乏核燃料，因為規(guī)模要小得多。萊恩斯說，“這項技術成本效益好，為開發(fā)和推進再循環(huán)方法提供了很好的機會。”

50年以上的乏核燃料再循環(huán)和分離

PNNL研究員格雷格·盧米塔(Gregg Lumetta)

從降低高放廢物的輻照量到開發(fā)一種分離過程，去除乏核燃料中的有害元素，PNNL在解決美國某些最棘手的乏核燃料挑戰(zhàn)方面有悠久的歷史。

盧米塔說，“幾十年來，我們一直在推進核燃料循環(huán)運行。”“ 當我們繼續(xù)追求先進燃料循環(huán)選項的化學分離選擇時，最近的這項工作為我們提供了擴展的平臺。”

燃料循環(huán)分離和實時監(jiān)測方面的研究，進一步擴展了PNNL未來在其他乏燃料應用方面的能力。 最近的兩篇期刊文章，強調了美國能源部核能辦公室通過核技術研究和發(fā)展計劃，贊助的這些研究成果：

■ “給微量處理賦能：拉曼與吸收光譜微流相結合的在線監(jiān)測”，2020年12月19日發(fā)表在《分析化學》雜志上，文獻編碼(DOI): /10.1021/acs.analchem.0c04225。 微量處理團隊成員包括：PNNL的Hope Lackey，Heather Felmy，Hannah Bryan，Sam Bryan，Amanda Lines，Gilbert Nelson(愛達荷學院)，Job Bello(光譜解決方案)，F(xiàn)abrice Lamadie(法國蒙佩利埃大學)。

■ “傳感器融合：借助可見光、近紅外線和拉曼光譜對過程控制進行全面實時在線監(jiān)測”，2020年7月發(fā)表在《美國化學學會傳感器》雜志上，文獻編碼: 10.1021/acssensors.0c00659。 傳感器融合團隊成員包括：PNNL的Amanda Lines, Gabe Hall, Susan Asmussen, Jarrod Allred, Sergey Sinkov, Forrest Heller, Gregg Lumetta, Sam Bryan，Neal Gallagher(特征向量研究)。

結語

PNNL在乏燃料再循環(huán)研究上取得了重大成就。首先是監(jiān)測能力，能“實時監(jiān)控核燃料成分比例”，確保核燃料循環(huán)過程中“防擴散”安全。其次是，生產的MOX燃料能多次重復入堆利用，提高了核燃料的“利用率”。過去，世界最先進的法國實踐是，MOX燃料只能重新入堆“循環(huán)”一到兩次……

乏核燃料“再循環(huán)”研究，其他國家也在做。例如英國的Moltex公司，現(xiàn)就在加拿大，用“坎杜”堆的乏燃料，給它開發(fā)的SSR-W-300核電機組提供最初的堆芯裝料。作為核“供應商”，已通過加拿大核安全委員會(CNSC)頒證前設計審查的第一階段[2]。

PNNL在乏燃料“解構”分離與MOX燃料入堆“再循環(huán)”工藝上的經濟成本效益上有多大“改善”，還有待評估。這在能源轉型、核能在未來清潔能源組合中的經濟競爭力和占比相關。

PNNL的成就對世界主張核燃料“閉環(huán)”的國家(如中國和俄羅斯)是好消息。但要美國“放棄”核燃料“一次通過”政策，還要通過層層嚴格，甚至挑剔的審評。因為至今，美國即使是現(xiàn)有的高純鈾(233-U、235-U)和核武器拆下來的高純钚，也不肯“稀釋”后轉入“民用”。

資料與注釋：

1. Kelsey Adkisson, Recycling Gives New Purpose to Spent Nuclear Fuel Crucial fuel ratios are rapidly separated and monitored in real-time, PNNL Web Feature, May 14, 2021

2. CNSC, Phase 1 pre-licensing vendor design review executive summary: Moltex Energy, 2021-05-25